当前位置: 首页 >> 正文

武利民教授和谷晓俊教授联合团队在国际化学顶级期刊Angew. Chem. Int. Ed.上发表关于CO2转化的最新研究工作2024-05-09    文字:


近日,皇冠welcome体育登录入口和能源材料化学研究院武利民教授和谷晓俊教授联合团队取得重要研究进展,相关成果在化学领域的国际顶级学术期刊Angew. Chem. Int. Ed.上发表,题为“Plasma-Driven Efficient Conversion of CO2 and H2O into Pure Syngas with Controllable Wide H2/CO Ratios over Metal-Organic Frameworks Featuring In Situ Evolved Ligand Defects(论文连接:https://doi.org/10.1002/anie.202406007)。我校皇冠welcome体育登录入口博士研究生韩雅丽为第一作者,武利民教授、谷晓俊教授及张江威研究员为通讯作者,内蒙古大学为论文第一完成单位。

图形用户界面, 文本, 应用程序, 聊天或短信描述已自动生成

温和条件下由CO2H2O生产合成气是一种有前途的煤基化学工程技术替代方案,但CO2分子的惰性、H2O分子的不利解离途径以及不合适的催化剂导致了催化反应中高CO2转化率和合成气中H2/CO比例可控难以同时实现。为解决该问题,本研究从强化CO2分子和纳米空间内H2O分子活化以及调控金属催化活性中心电子特性的角度出发,构建了亲水性多孔金属-有机框架(简称MOF)催化剂,并系统研究了它们与等离子体协同催化转化CO2H2O的性能与反应机制(图1)。

1. MOF催化剂的缺陷结构调控与协同等离子体催化CO2H2O生产合成气示意图

X-射线吸收光谱研究发现,随着催化反应时间延长,MOF催化剂中Cu-O配位数减小,配位不饱和的Cu位点数量增加。当Cu-BTC驱动的催化反应时间从0.25分钟延长至1.0分钟时,CO2转化率从22.5%急剧提高到61.9%。通过催化剂和反应条件控制,实现了合成气产物中H2/CO的比例在0.05:1-4.3:1之间可调(图2)。13CO2同位素示踪实验证实了反应生成的CO中碳来源于原料CO2。理论模拟计算显示,Cu-BTC催化剂中Cu-O配位数为4时,CO2还原为CO的能垒最低、H2O分子的吸附作用最强、*H吸附的自由能最低,因而最有利于CO2的吸附和活化。

图表, 直方图描述已自动生成

2. 催化剂性协同等离子体催化转化CO2H2O的性能图

综上,该研究为合成气的高效生产提供了一种绿色、可持续的方案,并为设计构建具有精确缺陷结构的多孔催化剂和如何高效活化催化底物分子提供了新思路。该研究受到科技部重点研发计划、国家自然科学基金、内蒙古自治区科技计划等项目的支持。

上一条:武利民/王蕾Matter:揭示双金属原子 Ir-Fe ... 下一条:皇冠welcome体育登录入口郭硕研究员团队:精准脱氟反应...

Baidu
sogou